面向生态系统服务维持和改善的土地利用优化策略是提升景观可持续性的重要途径，但目前研究多集中在案例分析，还缺乏一套具有一定普适性的基于生态系统服务的土地利用优化框架。为此，本研究在识别生态系统服务优先保护区的基础上，进一步确定需重点提升的生态系统服务类型及其影响因素，并综合考虑地方土地利用/生态保护政策，分簇提出了一个面向生态系统服务维持和改善的土地利用优化框架，并将其应用到长三角生态绿色一体化发展示范区，以证明其可行性。结果表明：（1）1980—2020年示范区食物生产、产水量和娱乐机会以增加为主，分别增加了60.35%、30.59%和17.56%；但空气净化、碳固存和生境质量呈减少趋势，分别减少了10.75%、5.10%和32.25%。（2）本框架能够有效保护不同簇内的生态系统服务高值区并提升退化生态系统服务。生态系统服务优先保护区主要集中在示范区中部，占示范区总面积的53.10%。生态多功能服务簇需重点提升生境质量服务，而食物供给主导服务簇和城市建筑环境主导服务簇需重点提升空气净化、碳固存和生境质量3种服务。（3）3个簇中，NDVI和斑块密度均与空气净化呈正相关，人口密度均与生境质量呈负相关；但不同服务簇的影响因素也存在一定差异。（4）与优化前相比，3个簇的综合生态系统服务分别增加0.47%、15.59%和12.62%。本研究不仅为示范区的国土空间规划提供科学依据，也为其他区域的土地利用优化提供理论框架和方法参考。