发展具有亚埃米级分子识别精度的碳分子筛(CMS),实现对C_2H_4/C_2H_6的常温高效分离,对于石化工业具有重大需求和意义,但仍面临巨大挑战,因为C_2H_4和C_2H_6的分子物性非常相似.本文提出一种可在次埃米尺度上调控不定形碳材料孔径分布新机制,制备椰壳碳基的颗粒CMS,通过新的多种表征技术组合,揭示了CMS材料孔径分布的演变规律.所制得CBCMS-800展现出选择性吸附C_2H_4,而完全排斥C_2H_6,具有0.28?的分子识别精度,其C_2H_4/C2H_6吸附量之比高达15.36使用CBCMS-800固定床可在常温下将C_2H_4/C_2H_6混合物完全分离,其优异分离性能可与先进MOF材料相媲美,而其稳定的结构和低制备成本优势将使其更具应用前景.所提出的超微孔孔径分布控制机制和制备方法,对指导制备新一代CMS并用于轻烃高效分离具有重要意义.