Cu/Co(OH)_2/Ti_3C_2(OH)_X-MXene的原位电化学活化用于增强肼电氧化辅助制氢
开发高性能肼电氧化催化剂对于降低氢气生产中的能耗至关重要.本研究首先采用电沉积技术制备了一种新颖的Cu/Co(OH)_2/Ti_3C_2(OH)_X-MXene (缩写为MX)催化剂,随后通过原位电化学还原策略进行表面重构.活化后的催化剂Cu/Co/Co(OH)_2/MX呈现出优异的电化学性能:在10 mA cm~(-2)的电流密度下,其过电位低至-78 mV,塔菲尔斜率为28.7 mV dec~(-1).理论计算表明,MX的引入显著提高了催化剂的电导率和润湿性,从而促进了高效的质量和电子转移.此外,MX还促进了电子向Co(OH)_2转移,降低了Co的氧化态,并诱导Co(OH)_2发生电化学重构.Cu的加入通过将Co活性位点的d带中心从-0.867 eV降低到-0.883 eV,进一步优化了电子结构,从而增强了肼氧化过程中N_2的解吸.Cu和MX之间的协同相互作用将速率决定步骤的自由能垒从0.33 eV降低到0.24 eV,大幅度提升了催化效率.因此,基于这种双功能催化剂的双电极电解槽仅需0.252 V即可实现100 mA cm~(-2)的电流密度相较于传统的水电解系统,其电压降低了1.519 V.这项研究凸显了该催化剂在可持续“绿色氢气”生产中的潜力,为节能型氢气生产提供了一条颇具前景的途径.
机 构:
School of Materials Science and Engineering,School of Chemistry and Environmental Engineering,State Key Laboratory of Green and Efficient Development of Phosphorus Resources,Engineering Research Center of Phosphorus Resources Development and Utilization of Ministry of Education,Hubei Key Laboratory of Plasma Chemistry and Advanced Materials,Wuhan Institute of Technology；State Key Laboratory of Optoelectronic Materials and Technologies,Guangdong Provincial Key Laboratory of Magnetoelectric Physics and Devices,Centre for Physical Mechanics and Biophysics,School of Physics,Sun Yat-sen University；Department of Chemistry,Tsinghua University；
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